台湾av影片 新材料学院郑家新课题组近期提出了一种创新的混合方法——混合第一性原理分子动力学与机器学习势（HAML），为高效模拟电极-电解质界面提供了新思路。基于该方法，团队成功揭示了界面反应动力学在界面调控中的关键作用。相关研究成果以“Machine-learning-accelerated mechanistic exploration of interface modification in lithium metal anode”为题，发表于计算材料领域顶级期刊npj Computational Materials。

图1. HAML方法示意图

电极-电解质界面是决定电池性能的关键区域，直接影响锂离子传输、固体电解质界面 (SEI) 形成以及整体循环稳定性等重要性能指标。然而，由于原位实时实验技术的时空分辨率限制，以及传统模拟方法在效率与精度之间的固有矛盾，全面理解界面反应机制仍然具有挑战性。以常见的元素掺杂为例，这种方法能有效提高锂离子电导率和界面稳定性，但其对界面动态演化的影响机制尚不明确。第一性原理分子动力学虽然可以实现高精度模拟界面演化，但高昂的计算成本限制了模拟的可及空间和时间尺度；而机器学习势场虽然能够实现大规模模拟，却在复杂界面体系中常面临分布偏移和采样效率问题。

HAML 方法的核心优势在于将AIMD与MLP相结合，通过AIMD的原位引导确保MLP始终沿着物理合理的反应路径演化。这一架构不仅有效避免了MLP在复杂界面构型中的分布偏移问题，还能实现界面反应的长时间稳定模拟，在显著提高模拟效率的同时简化了操作流程。研究团队运用HAML分别模拟了锂金属与液态、固态电解质的界面反应，证实了该方法在长时间尺度上捕获关键反应过程和产物的高精度和高效性。在液态电解液体系中，HAML以高时空分辨率准确追踪了SEI 组分的动态演化过程；在固态电解质体系中，则成功揭示了相间层的形成与稳定机制，为理解其与锂金属的兼容性提供了新见解。

图2. HAML与AIMD在平均用时及加速比方面的对比

以氯化物固态电解质LPSC为例，研究团队在计算中引入Se、F、O元素掺杂，改变其与锂金属负极之间的界面结构和反应性。结果表明，掺杂引起的LPSC结构内在不稳定性加速了界面反应动力学，促进了界面保护层的形成，从而提升了全电池系统的整体稳定性。结合前期研究发现，界面处的表面稳定性存在各向异性，电解质分解行为在不同的晶体学方向上有所不同，不稳定的晶面处倾向于形成更稳定的保护层。因此，引入适度的晶格不稳定性可作为调节界面反应动力学、产生稳定的SEI层和减轻进一步降解的有效策略。这些发现不仅深化了对锂电池负极-电解质界面演化过程的理解，也为合理设计策略以增强下一代储能系统的稳定性和性能铺平了道路。

图3. 四种体系（Li|LPSC、Li|LPSC_Se、Li|LPSC_F 和 Li|LPSC_O）界面反应对比

HAML框架为复杂电极-电解质界面模拟开辟了新路径，在揭示界面调控机理方面展现出巨大潜力。未来，研究团队将继续深化与AI技术的融合，探索更智能的材料计算方法，进一步提升模拟精度与效率，为新型电池材料的设计与优化提供有力支撑。

台湾av影片 博士后赖根明与博士生张瑞琪为本文共同第一作者。该研究得到了台湾av影片 深圳研究生院AI4S交叉专项计划、国家自然科学基金数学天元重点专项的支持。

论文链接：//www.nature.com/articles/s41524-025-01747-7。